Gregor sa narodil okolo roku 257 do rodiny, ktorá sa zaplietla do zložitých politických a náboženských konfliktov v Arménsku. Keď bol ešte dieťaťom, jeho otec Anak, pôvodom Part, sa spolupodieľal na vražde arménskeho kráľa Kosrova II. (252 – 258).
Kráľova smrť viedla k poprave celej Anakovej rodiny. Gregora a jeho brata zachránil jeden z príbuzných, ktorý ich prichýlil a tajne poslal na územie Rímskej ríše, kde Gregor dostal kresťanskú výchovu.
V dospelosti sa Gregor presťahoval do Cézarey v Kapadócii, kde sa oženil a založil si rodinu. Čoskoro však ovdovel a svojich dvoch synov vychovával sám. Prvý syn Orthanes sa neskôr stal kňazom a druhý syn Arostanes vstúpil do kláštora.
S úmyslom odčiniť hriech svojho otca vstúpil do služieb Tiridata, Kosrovovho syna. Tiridates, ktorý slúžil v rímskej armáde, si Gregora obľúbil aj ako priateľa. Situácia sa však radikálne zmenila, keď sa Tiridates dozvedel, že Gregor je kresťanom.
Po víťazstve nad Gótmi bol Tiridates vymenovaný za kráľa Arménska ako Tiridates III. (298 – 330). Vďačný za svoj nový post chcel obetovať svojim „bohom“ a naliehal na Gregora, aby obetoval s ním. Keď to Gregor odmietol, Tiridates ho dal mučiť.
Zavesili ho hlavou nadol s kameňom na krku, dlhé dni ho dusili smradľavým dymom z maštaľného hnoja zapáleného pod ním, bili ho, ponižovali, a nútili chodiť v železných sandáloch s hrotmi dovnútra. Celkovo podstúpil dvanásť rozličných typov mučení.
Počas týchto mučení Gregor spieval žalmy a v žalári ho Boh uzdravil zo všetkých zranení. Keď kráľ videl, že Gregor je zdravý a bez jedinej rany na tele, prikázal, aby mučenia zopakovali. Keď ich Gregor opäť prežil, nechal ho obliať horúcim olovom a hodiť do jamy Kor Virap, nachádzajúcej sa pod vrchom Ararat. Bola plná hadov, škorpiónov a iných jedovatých stvorení. Z Božej milosti prežil Gregor v jame viac ako trinásť rokov, pričom mu pobožné ženy nosili jedlo, ktoré do jamy tajne spúšťali.
V tom období začal kráľ Tiridates tvrdo prenasledovať kresťanov. Po mimoriadne krutom umučení tridsiatich piatich panien z Malej Ázie však ťažko ochorel. Myslel si o sebe, že je diviakom, a niekedy sa naňho naozaj menil, podobne ako kedysi kráľ Nabuchodonozor (porov. Dan 4,30). Chodil po lese, trhal si šaty a hrýzol vlastné telo. Vtedy mala Tiridatova sestra Kosrovidukta sen, podľa ktorého môže jej brata uzdraviť jedine Gregor.
Gregora dali vytiahnuť z jamy a predviesť pred kráľa, ktorý sa mu klaňal a prosil ho o uzdravenie: „Tvoj Boh je mojím Bohom a tvoje náboženstvo je mojím náboženstvom,“ vravel. Vtedy Gregor prikázal zozbierať pozostatky tridsiatich piatich mučeníc a postaviť na ich počesť kresťanský chrám. Potom vyzýval ľudí, aby sa odvrátili od temnoty modlárstva a obrátili sa ku Kristovi. Keď bol chrám dokončený, priviedol doň kráľa Tiridata, aby sa mohol modliť ku Kristovi za svoje uzdravenie. Kráľ sa poklonil a okamžite vyzdravel. Dal sa pokrstiť, celý jeho dom i všetok arménsky národ. To bol začiatok celkom novej epochy v jeho dejinách.
Kráľ Tiridates poslal Gregora k cézarejskému biskupovi Leontiovi, aby ho vysvätil na biskupa. Po návrate sa stal prvým arménskym katholikom, patriarchom spravujúcim územie mimo Rímskej ríše. Gregor putoval s kráľom po Arménsku, ustanovoval kňazov, staval chrámy, školy i kláštory a viedol národ ku Kristovi. Arménsko bolo od začiatku 4. storočia prvým štátom sveta s kresťanstvom ako štátnym náboženstvom.
Gregor prispel aj k pokresťančeniu dnešného Gruzínska a Karabachu (Azerbajdžanu). Na základe Kristovho zjavenia si v roku 303 vybral za svoje sídlo Ečmiadzin, kde dal postaviť Katedrálu zostúpenia Svätého Ducha. Jeho syn Arostanes bol vymenovaný za biskupa v Kapadócii a patril medzi 318 svätých otcov na Nicejskom koncile v roku 325.
Po týchto udalostiach sa Gregor utiahol do jaskyne Mane (Daranali v Hornom Arménsku), kde žil v askéze až do smrti. Jeho telo preniesli do dediny Thodanum (dnes Doğanköy v Turecku).
Pozostatky svätca sa však za cisára Zenóna (474 – 475; 476 – 491) dostali na viaceré miesta vrátane hory Athos. Úcta k svätému Gregorovi sa začala v Byzantskej ríši na konci 9. storočia, keď sa dostal na trón cisár Bazil I. (867 – 886), pôvodom Armén z Macedónska.
Už storočie predtým však ikonoklastické dekréty v Byzancii spôsobili, že množstvo rehoľných rádov z ríše utieklo a hľadalo útočisko inde, pričom vzali so sebou aj ostatky svätých, lebo ich úcta bola zakázaná. Takto bol napokon v Neapole postavený Kostol San Gregorio Armeno, kam mníšky uložili ostatky svätého Gregora vrátane lebky, rúk a stehennej kosti, ako aj palice, kožené remienky a putá použité pri mučení. Stehennú kosť a putá vrátil pápež Ján Pavol II. katolikosovi Karekinovi II. v roku 2000 a teraz sa nachádzajú v novej Katedrále svätého Gregora Osvietiteľa v Jerevane.
V súvislosti so svätcom stojí za zmienku, že 20. februára 1743 zasiahlo desaťtisícové juhotalianske mesto Nardò zemetrasenie. Zničilo všetko – okrem sochy svätého Gregora –, ale zahynulo „iba“ 350 ľudí. To viedlo obyvateľov k presvedčeniu o jeho moci, preto si túto udalosť každoročne pripomínajú trojdňovými oslavami na jeho počesť.
V januári 2005 bola na severnom nádvorí Baziliky svätého Petra vo Vatikáne počas pontifikátu pápeža Jána Pavla II. nainštalovaná takmer šesťmetrová mramorová socha svätého Gregora Osvietiteľa s krížom v jednej a s Písmom v druhej ruke. Počas následného pontifikátu pápeža Benedikta XVI. bol tento priestor vo februári 2008 pomenovaný Nádvorím svätého Gregora Osvietiteľa.
